Род. в Газни в 1940 (по другим данным - 1942 году).
сын Гулама Джайлани Джалали. Пуштун. Владеет дари, пушту и английским.

В 1967 г. окончил Штабной колледж в Великобритании (British Staff College), стажировался в военных учебных заведениях США, СССР и Турции, имеет степень магистра политологии одного из вашингтонских университетов, автор ряда научных публикаций о тактике советско-афганской войны.

До революции 1978 г. - полковник афганской армии.

В 1979 г. - присоединился к антисоветскому сопротивлению.
С 1980 г. по 1982 г. базировался в Пакистане, откуда занимался штабным планированием военных действий моджахедов.

В 1982 эмигрировал в США, получил американское гражданство. С 1997г. до середины января 2003 г. был главой Службы дари радиостанции Голос Америки. В 1988-1997 гг. там же возглавлял Службу пашто. По другим данным работал главным редактором персидской и пуштунской службы "Радио Свобода". Приятель Х.Карзая по эмиграции.

С 29 янв. 2003 - и.о. министра внутренних дел.
В декабре 2004-сентябре 2005 - министр внутренних дел.

В сентябре 2005 неожиданно объявил о своей отставке и заявил, что "решил вернуться к научной деятельности, которой занимался в 90-е гг. , по его же собственным словам, собирается уехать в США, где он проживал до падения режима талибов и где до сих пор находится его семья.

По данным "Немецкой волны" - "главным поводом для отставки министра могли стать его разногласия с президентом Афганистана Хамидом Карзаем и его окружением. В частности, как передает наш корреспондент Ахмед Дурани, Али Ахмад Джалали не раз обвинял некоторых высокопоставленных чиновников и губернаторов в причастности к наркобизнесу. Кроме того, теперь уже бывший глава МВД не раз критиковал Хамида Карзая за то, что на некоторые важные государственные посты им были назначены полевые командиры и местные князьки".

Вернулся в США. Профессор Центра стратегических исследований Ближнего Востока и Южной Азии при Университете Национальной Обороны, США.
В 2007 г. вернулся в Афганистан.

В январе 2009 г. посетил США, как охарактеризовала пресса - "Обама провел смотрины четырех возможных преемников Х.Карзая. Он в их числе".

15 авг. 2021 - рядом СМИ назван главой т.н. "Переходного правительства" (после бегства президента А.Гани), однако, талибы вскоре опровергли эту информацию.

Автор многочисленных публикаций про Афган в прессе. Им написано 3 книги, последняя из которых - "Война по ту сторону гор", была издана в пакистанском городе Пешавар в 2002 году.

Жена - Хомайре Джалали, сын - инженер Вайс Джалали, дочь, доктор Бахар Джалали.