Родился в 1881 году местности Судунтуй на территории нынешнего Агинского округа в семье зайсана (старосты) Хойто-Агинского родового управления. Происходит из рода агинских ходонса шарайт.

Начальное образование он получил, окончив Читинское городское трехклассное училище. Затем обучался в Санкт-Петербурге в гимназии, основанной Петром Бадмаевым. Однако из-за конфликта, вызванного попыткой принудить его к принятию православия, был вынужден оставить гимназию.

1898-1901 - студент Иркутской учительской семинарии. Здесь, в Иркутске, Жамцарано предпринимает первые попытки сбора фольклорного материала бурят. Впоследствии он писал: "Моя детская любовь ко всему народному, к старине, эпосу и шаманству продолжала меня увлекать сильнее и сильнее. Наконец я не выдержал, и с первого же класса Иркутской учительской семинарии, то есть с 1898 года, начал свои пробные поездки по алларским и кудинским бурятам, начал записывать и собирать все, что относилось к эпосу и шаманству".

1901-1902 - учитель Агинского приходского училища.

С 1903 - вольнослушатель Санкт-Петербургского университета.

Объездил районы этнической Бурятии в целях собирания фольклора.

С 1905 начинает общественно-политическую деятельность.

1907-1908 - лектор монгольского языка в Санкт-Петербургском университете.

В 1913 году инициирует издание первого периодического издания в Монголии - "Новое зерцало". До 1917 много путешествует по Монголии, работает при дворе правителя Богдо-гэгэнa VIII.

1917-1918 - член Бурнацкома, председатель Бурнацкома, комиссар по нацделам Забайкальской области, преподаватель Иркутского университета.

В 1921 - замминистра внутренних дел Монголии, до 1932 работает на различных госдолжностях МНР.

27 марта 1930 бюро Бурят-Монгольского обкома ВКП(б) рекомендовало Ж. на учебу в Сельскохозяйственный институт

В 1932 выслан из МНР в период "обострения классовой борьбы".

С 1932 по 1937 работает в Институте востоковедения АН СССР в г. Ленинграде. На основе оригинальных источников написал ряд исследовательских трудов. Президиум Академии наук СССР присвоил Ц. Жамцарано ученую степень доктора филологических наук. Вскоре он был избран член-корреспондентом АН СССР.

В 1937 арестован. Умер 14 мая 1942 года в Соль-Илецкой тюрьме (Оренбургская область).

Жена (c 1913) - Варвара Владимировна (Долгор Вандановна) Вампилова (1888?-29 ноября (12 декабря) 1914), одна из первых бурятских женщин, получивших светское образование, основательница первого фельдшерского пункта в Аге, погибла 26 лет от роду при борьбе с эпидемией сыпного тифа в Урге